บรรพชาเป็นสามเณร เมื่อวันที่ ๒๗ พฤษภาคม พ.ศ. ๒๔๗๙ (อายุ ๑๕ ปี) ณ วัดนครสวรรค์ โดยมี พระเทพสิทธินายก (ห้อง ชาตสิริ) วัดนครสวรรค์ เป็นพระอุปัชฌาย์

     อุปสมบท เมื่อวันที่ ๘ มิถุนายน พ.ศ. ๒๔๘๔ ณ วัดนครสวรรค์ โดยมี พระเทพสิทธินายก เป็นพระอุปัชฌาย์ พระครูนิเทศธรรมวิศิษฏ์ สมัยเป็นพระครูปลัดมณี วัดนครสวรรค์ เป็นพระกรรมวาจาจารย์ และพระครูสมุห์ทองใบ วัดนครสวรรค์ เป็นพระอนุสาวนาจารย์

     พระเทพญาณโมลี ได้ศึกษาพระปริยัติธรรม ทั้งแผนกธรรมและบาลีที่ วัดนครสวรรค์มาโดยตลอดจนกระทั่งสอบได้นักธรรมชั้นเอกในปี พ.ศ. ๒๔๘๒ และสอบได้เปรียญธรรม ๖ ประโยคในปี พ.ศ. ๒๔๘๖ นอกจากท่านจะได้เป็นครูสอนพระปริยัติธรรมทั้ง ๒ แผนก ช่วยสนองงานการศึกษาของพระเทพสิทธินายกอย่างเต็มกำลังความสามารถแล้ว ท่านยังได้ฝึกเทศน์จนเป็นพระธรรมกถึกที่มีชื่อเสียงโดเด่นอีกรูปหนึ่งในเขตภาคเหนือ

     เมื่อพระเทพสิทธินายกมรณภาพในปี พ.ศ. ๒๔๙๙ แล้ว พระเทพญาณโมลีก็สืบต่องานการศึกษาพระปริยัติธรรมทังแผนกธรรมและบาลีทำให้สำนักเรียนวัดนครสวรรค์มีชื่อเสียงโดดเด่นยิ่งขึ้น ท่านได้ดำรงตำแหน่งทางการปกครองคณะสงฆ์หลายระดับ

     พระเทพญาณโมลี เป็นพระเถระที่มีความรู้ความสามารถ ได้รับแต่งตั้งเป็นกรรมการ และได้รับเกียรติบัตร โล่ รางวัล และปริญญากิตติมศักดิ์ จากหน่วยงานของคณะสงฆ์ หน่วยงานราชการ และสถาบันการศึกษา เช่น พ.ศ. ๒๕๒๘ เป็นกรรมการปาลิโสธกะ พระไตรปิฎกฉบับสังคยนาพิมพ์เฉลิมพระเกียรติพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว เนื่องในมหามงคลสมัยทรงเจริญพระชนมพรรษา ๕ รอบ