เมื่อบรรพชาแล้วได้เข้ามาศึกษาเล่าเรียนที่วัดหลวงในเขตตัวเมืองอุบลราชธานี ซึ่งเป็นสำนักเรียนที่มีชื่อเสียงมากที่สุดในยุคนั้น โดยการเรียนแบบโบราณ คือ เรียนหนังสือจากอาจารย์ ตามที่อาจารย์บอก หนังสือที่เรียนเป็นหนังสือใบลานจาร (เขียนด้วยเหล็กแหลมคล้ายปากกา) เป็นตัวอักษรลาวหรือตัวอักษรธรรม และอักษรไทน้อย เรียกว่า “หนังสือใหญ่” หนังสือผูกแรก คือปัญญาบารมี ผูกที่ ๒ สัพพสูตรไชย ผูกที่ ๓ หัสสวิชัย ต่อจากนั้นก็ฝึกอ่านหนังสือผูกอื่นๆ ให้ชำนาญแล้วก็เรียนเขียนอักษรธรรม อักษรไทยน้อย พร้อมทั้งท่องบทสวดมนต์ ฝึกหัดเทศน์ธรรมวัตร เทศน์ทำนองอีสานโบราณ เรียนมูลกัจจายน์ซึ่งมี สัททนีติรูปสิทธิประโยชน์ เป็นต้น หลังจากนั้น คงมีคณะเจ้าผู้ครองเมืองอุบลฯ ได้จัดเตรียมกำลังพลไปส่งท่านขณะเป็นสามเณร อายุ ๑๗ ปี ราวปี พ.ศ. ๒๓๔๙ ท่านได้เดินทางจากเมืองอุบลฯสู่กรุงเทพฯ เพื่อได้ ศึกษาเล่าเรียน ที่กรุงเทพฯ โดยการเดินเท้า เส้นทางสู่กรุงเทพฯ ต้องผ่านดงพญาไฟ ดงพญาเย็น นับว่าลำบากยิ่งในการเดินทาง เมื่อถึงกรุงเทพแล้วท่านได้เข้าพำนักศึกษาที่สำนักเรียนวัดสระเกศราชวรมหาวิหาร

     เมื่ออายุครบ ๒๐ ปี ก็ได้อุปสมบทที่วัดสระเกศฯราวปี พ.ศ. ๒๓๕๒ ขณะนั้นสมเด็จพระวันรัต (อาจ) คงเป็นเจ้าอาวาสวัดสระเกศฯ

     ท่านเจ้าคุณพระอริยวงศาจารย์ฯ ได้พำนักศึกษาทั้งปริยัติธรรม และปฎิบัติธรรมพระกรรมฐาน รวมถึงการศึกษาขนบธรรมเนียมของคนกรุงเทพ ข้อวัตรปฎิบัติของพระเถรานุเถระ และการปฏิสันฐานเรียนรู้การปฏิบัติต้อนรับเจ้าฟ้า เจ้าแผ่นดิน จนได้เปรีญธรรม ๓ ประโยคและมีความแตกฉานยิ่งในอรรถบาลี หลักธรรมในพระไตรปิฏก

     ต่อมาราวปี พ.ศ. ๒๓๖๗ เป็นสมัยของพระบาทสมเด็จพระนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว รัชกาลที่ ๓ แห่งราชวงศ์จักรีขึ้นเสวยราชสมบัติ โดยมีสมเด็จพระพุฒาจารย์ (สนธิ์) เป็นเจ้าอาวาสวัดสระเกศฯ ในขณะนั้น ด้วยการที่ท่านเจ้าฯมีความรู้แตกฉานในการศึกษายิ่ง และสมณะวัตร การปฏิบัติอันงดงามของท่านเจ้าคุณพระอริยวงศาจารย์ฯ เป็นที่โปรดปรานของพระเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ ๓ จึงได้โปรดเกล้าแต่งตั้งสมณะศักดิ์ให้เป็นพระราชาคณะ มีพระราชทินนามที่ พระอริวงศาจารย์ ญาณวิมล อุบลสังฆปาโมกข์ แล้วโปรดแต่งตั้งให้กลับมารับตำแหน่งเจ้าคณะสงฆ์ชั้นปกครอง ณ เมืองอุบลราชธานี พร้อมทั้งทรงโปรดให้อัญเชิญรอยพระพุทธบาทจำลองจากวัดสระเกศ พระพุทธรูป ตลอดจนเครื่องประกอบสมณศักดิ์ เช่น มีพัดยอด ปักทอง ขวางด้ามงา แต่ไม่มีแฉก และย่ามปักทองขวาง ฝาบาตรมุก และของพระราชทานอื่นๆ มาด้วย

     ท่านเจ้าคุณพระอริยวงศาจารย์ ญาณวิมลอุบลสังฆปาโมกข์ นับเป็น เจ้าคุณรูปแรกแห่ง ภาคอีสาน ที่พระมหากษัตริย์ทรงแต่งตั้ง ท่านได้กลับมาพำนัก ณ วัดมณีวนาราม (วัดป่าน้อย) โดยทางส่วนบ้านเมืองได้สร้างกุฏิแดง เป็นกุฏิไม้ที่สร้างด้วยสถาปัตยกรรมไทยผสมล้านช้างที่งดงามและโดดเด่นยิ่ง เพื่อใช้เป็นที่จำพรรษาของท่านเจ้าคุณพระอริยวงศาจารย์ฯ หลังจากนั้นท่านได้ไปนั่งภาวนาจิต ปฏิธรรมกรรมฐานบริเวณชายดงอู่ผึ่ง เพราะมีสายน้ำไหลผ่านจึงได้สร้างวัดขึ้นคือวัดทุ่งศรีเมือง และ วัดสวนสวรรค์บริเวณทิศตะวันออกของวัดทุ่งศรีเมือง (ภายหลังวัดสวนสรรค์ยุบวัดสร้างเป็นที่พักข้าหลวงสมัยรัชกาลที่ ๕) ภายในวัดทุ่งศรีเมืองท่านได้สร้างหอพระพุทธบาท ภายในหอพระพุทธบาทยังมีภาพจิตรกรรมฝาผนังเกี่ยวกับชาดกในพระพุทธศาสนา มีลักษณะงดงามตามศิลปะไทยอีกด้วย และหอไตร เป็นศิลปะสกุลช่างไทย ลาว พม่าที่ผสมผสานกันอย่างลงตัวที่งดงามยิ่ง

     ท่านได้นำรูปแบบ การศึกษาพระปริยัติธรรมและการปฏิบัติพระกรรมฐาน การเรียนการสอนภาษาไทย จัดการการกระจายอำนาจบริหารโดยได้มอบหมายให้พระที่ทรงคุณวุฒิ มีความเป็นผู้นำ มีความรู้ทางพระปริยัติธรรมดี จัดการดูแลสำนักเรียนต่างๆ การกระทำเช่นนี้นอกจากจะเป็นการกระจายอำนาจปกครองแล้วยังเป็นการกระจายโอกาสทางการศึกษาให้เกิดแก่ชุมชนในที่ต่างๆของภาคอีสานด้วย นับว่ายุคนั้นหากใครที่ต้องการเล่าเรียนศึกษาต้องเดินทางมาที่เมืองอุบลดอกบัวแห่งนี้ นี่คือต้นเค้าแห่งความเจริญทางปริยัติธรรม หนังสือไทยศิลปวัฒนธรรมอย่างภาคกลาง ท่านได้นำไปแนะนำประสานให้เกิดความเข้าใจ เกิดความสงบเรียบร้อยเป็นปึกแผ่นในหัวเมืองอีสาน อันเป็นมูลเหตุสำคัญที่ทำให้เมืองอุบลราชธานี เป็นศูนย์กลางการศึกษาทุก ๆ ด้าน จนมีผู้สนใจมาศึกษาเล่าเรียนจากทั่วสารทิศ นอกจากนั้น ท่านยังเป็นผู้ไกล่เกลี่ยข้อพิพาทผิดพ้องหมองใจกันของประชาชน และท่านยังเป็นที่ปรึกษาในการปกครองให้ฝ่ายบ้านเมืองให้มีความรักสามัคคีมีธรรมเป็นที่ตั้ง ประชาชนชาวอีสานต่างให้ความเคารพยำเกรงท่านมาก จึงมีคำกล่าวติดปากชาวเมืองอุบลราชธานี ว่า ...“ท่านเจ้า”.

     ท่านได้กำกับดูแล แพร่เผยการศึกษา ในหัวเมืองอีสาน ได้แก่ “ขุขันธ์,สุรินทร์,สังขะ,ศรีสะเกษ,เดชอุดม,นครจำปาศักดิ์,สาระวัน,ทองคำใหญ่,สีทันดร,เชียงแตง,แสนปาง,อัตตะปือ,มุกดาหาร,เขมราช,โขงเจียม,สะเมีย,อุบลราชธานี,ยโสธร,นครพนม,ท่าอุเทน,สกลนคร,ไชยบุรี,กาฬสินธุ์,ร้อยเอ็ด,สุวรรณภูมิ,หนองคาย,หนองละหาน,ขอนแก่น,อุดร,ชนบท,ภูเวียง และปากเหือง”จนถึงสิ้นรัชกาลที่ ๓

     พระอริยวงศาจารย์ ญาณวิมล อุบลสังฆปาโมกข์ จึงเป็นพระสงฆ์ยุคแรกที่มีบทบาทสำคัญยิ่งในการศึกษาให้แก่เมืองอุบลราชธานีศรีวนาลัย ภายใต้พระบรมราชูปถัมภ์ของพระบาทสมเด็จพระนั่งเกล้าเจ้าอยู่หัว รัชกาลที่ ๓ ทำให้เมืองอุบลราชธานี เป็นราชธานีแห่งอีสาน รุ่งเรืองด้วยศาสนาศิลปวัฒนธรรม ตลอดสกุลช่างเฉพาะเมืองอุบลสืบต่อมาถึงปัจจุบัน จนได้รับการขนานนามว่า “เมืองนักปราชญ์” เพราะการปฏิบัติงานได้เป็นผลสำเร็จอย่างดียิ่งขึ้น ต่อมาจึงได้นำสมณศักดิ์ของท่าน มาเป็นพระนามในการสถาปนาสมเด็จพระสังฆราช คือ “สมเด็จพระอริยวงศาคตญาณ” เพื่อเป็นการเชิดชูเกียรติคุณพระมหาเถระผู้มีคุณูปการยิ่ง ต่อการนำพระศาสนามาประสานกับบ้านเมืองให้เกิดความสงบสุขแก่ผืนแผ่นดิน

     อีกประการหนึ่งท่านเจ้าคุณสมเด็จพระพุฒาจารย์ (เกี่ยว อุปเสโณ) อตีดเจ้าคณะใหญ่หนตะวันออก เจ้าอาวาสวัดสระเกศราชวรมหาวิหารได้กล่าวในหนังสือ "กิ่งธรรม"เกี่ยวกับพระอริยวงศาจารย์ ไว้ว่า “ท่านเจ้าคณะ พระอริยวงศาจารย์ และมีสร้อยอยู่ ๒ ตอนว่าญาณวิมล อุบลสังฆปาโมกข์ ได้ขึ้นมาอยู่จังหวัดอุบลราชธานี และอยู่ที่วัดป่าน้อย เพราะเหตุที่ท่านเป็นพระที่สำคัญของแผ่นดิน พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว รัชกาลที่ ๓ ก็ทรงตั้งเป็นพระราชาคณะ ซึ่งอาจกล่าวได้ว่า หาได้ยากมากในเมืองไทยในเวลานั้น ที่พระสงฆ์ในหัวเมืองจะเป็นชั้นพระราชาคณะ ไม่เหมือนปัจจุบันนี้ และเป็นคนอุบลราชธานีอีกด้วย หลังจากท่านได้บูรณปฏิสังขรณ์วัดป่าน้อยจนเป็นหลักฐานดีแล้ว ได้ไปสร้างวัดอีกวัดหนึ่ง คือ วัดทุ่งศรีเมือง ทราบว่าท่านไปนั่งกรรมฐานที่นั่น ต่อมาทราบว่าที่วัดทุ่งศรืเมือง ก็มีรอยพระพุทธบาทได้ทราบว่าเป็นรอยพระพุทธบาทจากวัดสระเกศฯ และได้ทราบจากฝรั่งคนหนึ่งก่อนว่า พระบาทที่วัดทุ่งศรีเมือง เป็นพระบาทที่มาจากวัดสระเกศฯ”